1993년 2월, 문민정부가 출범하면서 이회창은 차기 대법원장 후보로 물망에 오르기도 했으나 감사원장에 임명되었다. 이회창은 "청와대, 국군기무사령부 등 어느 기관이든 법규정에 따라 감시하겠다.", "현정권과 관련된 정치적 비리라 하더라도 성역을 인정치 않고 엄정한 감사활동을 하겠다"고 선언하면서 청와대 비서실, 국방부, 국군기무사령부 등 권부의 핵심부서가 모두 감사원의 감사 도마 위에 올랐다. 전두환, 노태우 전 대통령들도 감사의 대상이 되었다. 평화의 댐, 율곡사업 감사를 하면서 두 전직 대통령들을 서면조사했고, 수많은 전현직 장관들과 고위 관료들이 구속되었다. 중앙정보부 창설 이래 처음으로 무소불위의 권력기관 국가안전기획부에 대한 감사까지 진행했는데, 안기부에서는 이회창을 비롯한 감사원 간부들의 뒤를 캐거나 협박을 하기도 했다. 그럼에도 불구하고 이회창은 직원들에게 안기부 출입을 지시하였다. 당시 그의 강직함이 회자되어, 이른바 대쪽이라는 그의 별명이 널리 알려지기도 했다. 감사원장 시절 인천국제공항 건설 사전 예방감사를 하기도 했다.